Кэтлин Айлин Морей Смит родилась 9 августа 1878 года близ Эннискорти в графстве Уэксфорд. Отец был шотландским пейзажистом, мать позже получила титул леди Грей, и семья взяла эту фамилию. В 1900–1902 годах Айлин училась в лондонской школе Слейда, затем перебралась в Париж и занималась в академиях Коларосси и Жюлиана.
В Лондоне она познакомилась с реставратором мебели Дином Чарльзом и начала осваивать лак, а в Париже училась у японского мастера Сэйдзо Сугавары. Около 1910 года они открыли лаковую мастерскую. Заказы шли от модниц и коллекционеров: для Жака Дусе она сделала ширму «Судьба» и стол «Лотос». С 1917 года Грей обустраивала парижскую квартиру на рю де Лота для Жюльетты Леви (мадам Матьё-Леви), хозяйки модного дома J. Suzanne Talbot, — работа растянулась на годы.
В 1922 году на рю дю Фобур-Сент-Оноре она открыла галерею Jean Désert: придумала вымышленного хозяина по имени Жан, сама спроектировала витрину и продавала лаковую мебель, лампы и ковры. Среди покупателей называют Джеймса Джойса, Эзру Паунда и Эльзу Скиапарелли. Галерея закрылась в 1930 году из-за убытков. К тому времени Грей уже отошла от декоративного арт-деко и увлеклась архитектурой вместе с румынским архитектором и издателем Жаном Бадовичи.
Главная постройка — вилла E-1027 в Рокбрюн-Кап-Мартен (1926–1929), затем дом Tempe à Pailla над Ментоной. Забытая на десятилетия, Грей вернулась в поле зрения после статьи Джозефа Рикверта в Domus (1967) и ретроспективы в Лондоне (1972). Умерла в Париже 31 октября 1976 года, в 98 лет. Сегодня её стулья и столики выпускают в серии, а вилла после реставрации открыта для посетителей.