Карло Моллино родился в Турине в 1905 году в семье инженера-строителя Эудженио Моллино. В 1931 году он окончил Королевскую высшую школу архитектуры Турина и начал работать в бюро отца, осваивая строительные технологии и материалы. Ранний период его творчества формировался под влиянием немецкого экспрессионизма после поездки в Берлин и знакомства с Эрихом Мендельсоном, а также под воздействием сюрреализма и футуризма.
В 1930–1940-х годах Моллино сформировал индивидуальный подход к проектированию интерьеров и мебели, рассматривая их как единые пространственные композиции. В 1940-х годах он развил концепцию синтетического эклектизма и органического дизайна, вдохновляясь строением растений и животных. Среди ключевых объектов автора того времени — альпийская станция Slittovia del Lago Nero, конноспортивный клуб Società Ippica Torinese и концертный зал RAI в Турине.
С 1953 года Моллино заведовал кафедрой архитектурной композиции в Туринском политехническом институте. В этот период он временно приостановил архитектурную практику, увлекшись автоспортом, разработкой гоночных автомобилей и аэрокробатикой. Вернувшись к проектированию в 1960-х годах, он создал монументальные объекты Турина — здания Торгово-промышленной палаты и театра Regio, а также завершил свой итоговый интерьерный проект Casa Mollino.
Архитектор скончался в Турине в 1973 году, оставив богатый архив эскизов, фотографий и предметов мебели, созданных в единичных экземплярах. Его предметы, выпускаемые сегодня брендом Zanotta, устанавливают рекорды на международных аукционах.